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Matrix-assisted激光解吸电离串联质谱影像潜手印的小分子

2014年8月1日|文章
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问题
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2014年
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谱技术成像女士潜手印的小分子

罗伯特·布拉德肖和西蒙娜Francese

生物医学研究中心,谢菲尔德哈勒姆大学,谢菲尔德,英国。电子邮件:(电子邮件保护)

介绍

Matrix-assisted激光解吸电离质谱(MALDI女士),在分析和成像模式,显然是一个新兴的分析技术,分析潜在的手印。其发展,开创了由谢菲尔德哈勒姆大学(蜀国),在英国,可以追溯到2008年,尽管出现在2009年发表的第一篇文章。1此后,这项技术已迅速被证明其能力检测的指纹化学以及利用化学成分生成1级和2级的2 d图像细节主要和分离重叠的手印。2的化学指纹是特别感兴趣的,因为内生和外生物种的检测有助于缩小嫌疑人的池分析罪犯,他们的生活方式,并可能导致描绘了法医的场景。尽管MALDI女士已被证明是多才多艺的可利用的质量范围,即使在指纹的背景下,大部分的工作在蜀都集中在小分子如脂质(内源性类分子之一)和低分子量聚合物等污染物(如润滑油),药物,化妆品产品和药物滥用。尽管它的多功能性,等压物种可能是一个问题(像所有质谱技术),如果不小心处理和调查,这个问题将危及的可靠性信息和技术的可信度;更重要的是,它可以严重影响无罪释放或信念的怀疑。前声称发现一个质荷(m / z)的物种,还需要进一步的分析来证实其身份。令人惊讶的是,尽管风险和严重不追求司法的影响这条路线,偶尔,已发表的同行评审论文声称物种如毒品和炸药的检测的基础上观察到m / z(没有报道相对误差)没有进一步确认分析。3,4可能的解决方案包括:使用高质量的分辨能力(,8经)仪器或离子流动分离(IMS)(我们现在在蜀经常度假胜地)。两种方法非常有效但不广泛使用在实验室由于金融的影响。在这篇简短的文章中,我们提供了一些如何利用MALDI MS / MS成像作为一种替代,8经和IMS解决问题的等压物种潜在指纹分析,报告三个物种:一个内源性脂肪酸(油酸),药物滥用(可卡因)和抗菌化学dimethylbenzylammonium离子(DMA)发现在许多化妆品产品。MALDI女士进行了成像分析和串联女士在修改应用生物系统公司(美国CA福斯特城)API q *脉冲星我混合四极的飞行(qTOF)工具。

结果与讨论

的一种方式使小分子检测的指纹确认使用MALDI MS / MS发表在2013年由美国;这证实了存在内生油酸(OA,m / z283.26)。5这里我们进行MALDI MS / MS成像分析内源性脂肪酸形成一层培养潜在的手印1在铝滑,后来准备示例采用干湿法。5OA标准被发现在两个不同浓度的潜手印。父离子的MALDI MS / MS成像分析m / z283.3进行整个地区,包括标记和标准。审讯的成像在图像处理软件显示前体离子m / z283.3及其对离子的离子产品(例子报道m / z265.3、209.2和171.1)照亮了在标准的位置和标记。因此,尽管额外的等压物种的存在不能被排除在外,这一实验证实了OA的存在目标分子(参见图1)。

稍后串联女士也可以应用在分析模式(图2)。

例如,一个最近的MALDI女士成像分析揭示了可卡因的疑似存在在一个真正的犯罪现场标志(图2)初步开发的犯罪现场调查人员在找回笔记本使用铝粉后发展。作为罪犯的解除马克缺少足够的山脊细节识别,它是作者在蜀应用a-CHCA (a-cyano-4-hydroxycinnamic酸)矩阵如前所述。6MALDI女士成像后,MALDI MS / MS分析进行可卡因父离子m / z304.15和大多数的代谢产物离子被分配到可卡因离子碎片的结构(图2 b)从而确认这种药物的存在。可卡因代谢产物的存在也推定地探测到MALDI MSI显示类似的分子分布的父离子。然而,MALDI MS / MS分析不能成功执行,因此,只有一个迹象表明罪犯可能使用可卡因,而不是仅仅处理它。

如预期,等压物种的存在可以在法庭上作证时特别有问题;可卡因(单一同位素的m / z304.1548)和普通抗菌DMA(单一同位素的m / z304.3004)有相同的名义质量但描绘一个完全不同的法庭场景。仪器质量分辨本领,电离作用更多物种的竞争和co-presence相同标称质量可以大大影响资料解释,至于OA的例子中,使用参考标准可以是非常有益的。在另一个例子中,我们准备了两个自然的手印7(一)摩擦的指尖对包含干残渣的载玻片的可卡因(总共5µg)和(b)擦拭使用地特尔的指尖®之前包含DMA抗菌表面擦拭,沉淀分离标记到铝表。可卡因和DMA标准被发现在两个不同地点的每一个受污染的标志,已准备采用干湿法。5对于每一个标记,MALDI MS / MS的父离子成像分析m / z304年在整个地区,包括标记和发现的标准。如图3所示,在数据处理时,如果软件是离子的存在在审问m / z304.2,马克含有可卡因点亮。然而,可卡因和DMA的斑点变得可见;女士这种情况下显示一个简单的谱图像,即使发现了标准,不能提供确定的分子识别。然而,如果存在专门的软件是审问可卡因离子片段(m / z182.1,150.1,82.1),只有可卡因标准现货一起点亮马克(图3)。

这同样适用于DMA污染标志,只有DMA特定产品离子(m / z212.2,91.0,58.0)生成一个图像标记和标准的直接存储器存取点而标准的可卡因点不可见(图3 b)。图像的叠加从特定的DMA产品离子(m / z212.2)和可卡因的产品离子(m / z182.2)强调,可卡因是马克和缺席只出现在标准。如下所示,串联质谱分析的应用,社区广泛采用分子的质谱确认,可能即使没有,8经和IMS使用参考标准。

结论

如果高质量分辨本领或离子迁移工具并不可用,串联质谱证实一个分子的同一性是必不可少的,尤其是当结果作为证据在法庭上使用。当利用MALDI MS / MS成像在有针对性的方法中,存在多个离子产品的物种在调查中是至关重要的和标准的使用地点的商标可以极大地协助确认的身份感兴趣的分子。

引用

  1. r .五星行r·布拉德肖核磁共振握紧和s . Francese”研究的潜手印matrix-assisted激光解吸/电离质谱法成像的内源性脂类”,快速Commun。质量范围。3031 (2009)。doi:http://dx.doi.org/10.1002/rcm.4218
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  3. k . Kaplan-Sandquist k LeBeau M.L.A.米勒,“化学分析药品和炸药在指纹使用matrix-assisted激光解吸电离/飞行时间质谱”,法医科学。Int。235、68 (2013)。doi:http://dx.doi.org/10.1016/j.forsciint.2013.11.016
  4. f·罗k·哈德逊和j . Seviour”检测的药物及其代谢产物在重新潜伏指纹质谱”,分析师134、701 (2009)。doi:http://dx.doi.org/10.1039/b813957c
  5. L.S.弗格森s Creasey r .五星行核磁共振握紧和s Francese“效率的干湿MALDI-MSI潜手印的分析方法”,j .质量范围。677 (2013)。doi:http://dx.doi.org/10.1002/jms.3216
  6. r·布拉德肖s Bleay r .五星行核磁共振握紧和s . Francese“向集成基质辅助激光解吸附电离集中光谱成像到当前指纹检查工作流”,法医Sci相关性。232、1半岛app应用下载11 (2013)。doi:http://dx.doi.org/10.1016/j.forsciint.2013.07.013
  7. r·布拉德肖w . Rao, r .五星行核磁共振握紧,Bleay和s . Francese”分离重叠指纹通过基质辅助激光解吸附电离集中光谱成像”,法医科学。Int。222、318 (2012)。doi:http://dx.doi.org/10.1016/j.forsciint.2012.07.009
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质谱分析

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